近日,bg大游官网官方平台施思齐团队在含LiI催化剂的无水Li-O2电池中溶剂脱质子分解反应根源解析取得进展,相关研究成果以“The Origin of Solvent Deprotonation in LiI-added Aprotic Electrolytes for Li-O2 Batteries”为题发表在化学顶级学术期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition,JCR和中科院一区Top)上。该论文第一作者为博士生王爱平(现为清华大学博士后),bg大游官网官方平台为第一作者单位,施思齐教授和江苏师范大学林雨潇副教授为共同通讯作者。合作者还包括厦门大学乔羽教授、华南师范大学邢丽丹教授和南京工业大学陈宇辉教授。
可溶性氧化还原媒介体催化剂是解决金属空气电池超高过电位问题的最佳方案之一。LiI作为一种高效低成本的氧化还原媒介体添加剂,在Li-O2电池中应用广泛。然而,含LiI的Li-O2电池体系中,溶剂分子(简写为HA)存在严重的脱质子分解反应,生成充电过程中极难氧化的LiOH。而与LiI非常相似的LiBr氧化还原媒介体却不存在类似现象,遗憾的是LiBr能量效率远低于LiI。因此,揭示LiI/LiBr氧化还原媒介体之间的差异是解决LiI体系副反应,提高Li-O2电池能量效率和循环性能的关键。
在这项工作中,作者结合计算预测与实验验证,采用对比研究的手法,系统性地研究了Li-O2电池中LiI/LiBr对溶剂稳定性造成的反常现象。研究发现含LiI电池体系中,溶剂分子脱质子分解反应主要由LiI的亲核副产物LiIO3引发,而LiBr体系中无法生成如此攻击性强的亲核副产物。该发现对提高溶剂稳定性,推动高效低成本LiI催化剂在Li-O2电池中的实际应用有重要启示。
该工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217354